(南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室, 地球科学与工程学院, 江苏 南 京210023)
——对铀成矿的指示意义 本文得到国家重点基础研究发展计划“973”项目(编号:2012CB416703)和中国核工业地 矿事业部十二五高校基础科研项目的联合资助
第一作者简介赵友东, 男, 1988年生, 硕士研究生, 矿产普查与勘探专业。 Email: zhaoyoudongnju@163.com
**通讯作者凌洪飞, 男, 1960年生, 教授, 主要从事同位素地球化学及铀矿地质的科 研和教学工作。 Email: hfling@nju.edu.cn
收稿日期2015_04_20
改回日期2015_07_21
southern Jiangxi Province: Implications for uranium mineralization
(State Key Laboratory for Mineral Deposits Research, School of Earth Sciences an d Engineering, Nanjing University, Nanjing 210023, Jiangsu, China)
富城花岗岩岩体紧邻会昌白垩纪断陷红盆南东缘,沿盆地南东侧分布着一条北东向呈狭长带 状展布的花岗岩蚀变带,宏观上它们总体呈浅绿色,空间上该蚀变带具有“上红下绿”(“ 上红”主要由赤铁矿化造成,下文将其称为“红化”蚀变层;“下绿”主要由绿泥石化造成 ,下文称其为“绿色”蚀变层)的特征。河草坑(6720)铀矿田的主要铀矿床就产于这一蚀 变带中,该蚀变带便成为控制河草坑铀矿田的重要因素,因此,详细研究富城花岗岩体西部 热液蚀变带的矿物地球化学特征,对深入探讨该区热液蚀变与铀成矿关系具有重要意 义。
黑云母是花岗岩中普遍存在的暗色造岩矿物,也是一种重要的指示岩石成因的矿物,它记录 并保存了有关黑云母形成时的岩浆温度、物质来源及岩石成因方面的重要信息。对黑云母矿 物化学的研究,不仅可以阐明黑云母的成因类型,判断主岩类型,而且还可以为探讨岩石的 成因提供有用的地球化学信息。近年来,黑云母被广泛应用于探讨岩浆的氧逸度及其对铀、 铜、铅、锌和银等成矿方面 的研究(吕志成等,2003;蒋国豪等,2005;李鸿莉等, 20 07a; 2007b;刘彬等,2010;章健等,2011;王崴平等,2012;胡欢等,2014)。绿泥石是 花岗岩型 铀矿床成矿围岩普遍存在的一种热液蚀变矿物,也是热液铀矿床重要的蚀变矿物,与铀矿化 关系密切的绿泥石多属铁绿泥石,常与黄铁矿、水云母及碳酸盐共生形成所谓的“绿色蚀变 层”。绿泥石化之所以被用于铀矿化找矿标志,是因为绿泥石化为铀的还原富集提供了十分 有利的地球化学环境。不少学者曾对铀矿床中绿泥石的产出形态、矿物组合、化学成分、光 谱特征、形成温度以及水_岩相互作用开展了一系列研究,研究发现绿泥石的形成条件与铀 矿床的形成存在着密切的联系(于秋莲等,2014;胡志华等,2013;张展适,2011;张展适 等,2007;何建国等,2008;Zhang et al., 2008;丁万烈,2005;Marignac et al., 199 9)。在“绿色”蚀变层中,花岗岩中的黑云母多蚀变为绿泥石。因此,研究绿泥石矿物化 学特征将有助于指导铀矿勘查工作。本文对花岗岩中黑云母和绿泥石开展了详细的矿物化学 成分研究,以期揭示花岗岩形成条件以及蚀变和成矿条件的信息。
富城花岗岩体位于江西省赣州市会昌县境内,大地构造上位于华夏陆块西缘,处于南岭构造 带北部与武夷山隆起带的交汇部位,在著名的武夷山环形构造(会昌热隆)西北部,河源_ 邵武、大余_会昌、会昌_云霄3组区域断裂(带)的交汇区域。因此,花岗岩体中次级断裂 构 造极为发育,热液活动频繁(罗锦德,1983;梅勇文,1997;舒良树等,2004;张万良,20 06;任海涛等,2013)。富城花岗岩体平面上呈不规则椭圆形,近NW向展布,地表出露面积 约850 km2。富城花岗岩的主体中_粗粒似斑状黑云母花岗岩的锆石LA_ICP_MS U_Pb同位素 年 龄为218~231 Ma(于津海等,2007;任海涛,2013);富城花岗岩的补体为细粒黑云母花 岗岩,其面积占10%左右,其锆石LA_ICP_MS U_Pb同位素年龄为218~221 Ma(任海涛等,20 13)。岩 体北部侵入于震旦系坝里组和寒武系牛角河组地层中,东侧与福建红山花岗岩体相接,北西 侧为会昌上白垩统赣州组组成的断陷红盆超覆,并与赣州组底部的橄榄玄粗岩(shosho nite)系列火山岩直接接触(图1)。
富城花岗岩体西部的主体岩石为中_粗粒似斑状黑云母花岗岩,岩石呈中_粗粒似斑状结构, 块状构造。主要造岩矿物为石英(24%~30%)、斜长石(28%~35%)、钾长石(32%~40%)、黑 云母(5%~8%)、白云母(2%~4%)等。石英一般呈他形粒状或聚晶产出,其内部可见黑云母 、白云母等矿物包裹体。斜长石发育聚片双晶和卡钠复合双晶,多被鳞片状绢云母交代。钾 长石中条纹发育,多具卡氏双晶,亦有格子双晶出现,常呈浅褐色泥化。黑云母呈自形_半 自形晶, 具有深褐_黄绿色多色性,内部常包含锆石、磷灰石等副矿物包裹体,常蚀变为绿泥石。白 云母可见原生白云母和次生白云母2类。
富城花岗岩体西北部是赣南重要的铀成矿区(图1),铀矿床主要产出在花岗岩的内外接触 带上,并与花岗岩蚀变带密切相关。该区不仅产有花岗岩 型铀矿床(河草坑铀矿床、上寮铀矿床),其赋矿主岩 为蚀变花岗岩;而且还有受橄榄玄粗岩隐爆角砾岩筒控制的火山岩型铀矿床(草桃背铀矿床 ),其赋矿主岩为花岗岩与火山岩接触带的隐爆角砾岩;此外还有与中 基性脉岩有空间关系的坳子背铀矿床。
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图 1研究区地质简图(据江西省地矿局,1989)及ZKA2钻孔柱状图
1—花岗岩; 2—早白垩世橄榄玄粗岩质火山岩; 3—上白垩统赣州组红色碎屑沉积岩; 4 —震旦系—寒武系; 5—断裂破碎带; 6—铀矿床; 7—钻孔; 8—采样点
Fig. 1Geological sketch map of the Fucheng granite (after Bureau of Geology an d Mineral Resources of Jiangxi Province, 1989) and the rock column of drill ho le ZKA2 1—Granite; 2—Early Cretaceous shoshoniticvolcanic rocks; 3—Red beds of Ganzho u Formation of Upper Cretaceous; 4—SinianCambrian strata; 5—Fault belt; 6 —U deposit; 7—Drill hole; 8—Sampling location
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其中花岗岩型铀矿床受区域断裂构造的交叉复合控制 ,矿体主要产于裂隙构造带以及层间破碎带。矿体形态复杂,常呈透镜状、团块状、脉状、 似层状及不规则状产出。矿体规模长几米到百余米不等。与矿化有关的围岩蚀变有绿泥石化 、水云母化、钠长石化、萤石化、碳酸盐化、赤铁矿化及硅化等。根据矿石矿物组合,可 划分为铀_萤石、铀_赤铁矿和铀_绿泥石等矿石类型,矿石矿物有沥青油矿、铀石、铀黑和 钛铀矿等(张万良,2005)。
样品取自富城西部花岗岩蚀变带ZKA2和ZKB2两个钻孔。将典型钻孔ZKA2的柱状图示于图1。 岩性为中粗粒似斑状黑云母花岗岩,且黑云母含量约5% ~ 8%,黑云母呈自形_半自形晶 , 少数有压扭性流变特征,其中包裹多种副矿物如锆石、磷灰石、钛铁矿、晶质铀矿和独居石 等。黑云母普遍发生了绿泥石化和白云母化蚀变,并以绿泥石化蚀变为主(图2)。
将岩石样品磨制成光、薄片,利用电子探针进行矿物的背散射电子图像观察和矿物化学分析 。分析测试在南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室完成,所用仪器为JEOL J XA_8100型电子探针仪,工作条件为电压15 kV,电流20 nA,电子束斑直径为1 μm,测试完 成 后对所有数据进行ZAF处理。使用美国标准委员会提供的矿物标样钠长石(Na、Al、Si)、 钙长石(Ca)、普通角闪石(Fe、Mg、Mn、Ti)、正长石(K)和磷灰石(F)进行标定。
富城岩体西部蚀变花岗岩的黑云母电子探针成分分析结果见表1。表中Fe2O3和FeO的含
量采用林文蔚等(1994)的计算方法得到,H2O*根据理论化学式计算得到,在此
基础上,以22个氧原子为基础计算了黑云母的阳离子系数及部分参数。
从表1中数据可以看出,富城岩体黑云母成分的变化特点为:w(SiO2)变化于
26.0%~43.5%之间,平均为33.6%;w(TiO2)变化于0.1%~3.8%之间,平均为2
.2%;w(Al2O3)变化于16.6%~26.6%之间,平均为20.5%;w(Fe2O3)
变化于1.8%~3.0%之间,平均为2.8%;w(FeO)变化于12.3%~36.3%之间,平均
为23.3%;w(MnO)变化于0.1%~0.7%之间,平均为0.4%;w(MgO)变化于
2.4%~4.7%之间,平均为3.8%;w(K2O)变化于1.4%~10.6%之间,平均为7.8%
。w(F)小于2.0%,明显分为高氟和低氟两类:“绿色”蚀变花岗岩中未蚀变黑云母氟
含量
较高(ZKA2_39样品除外,该样品已受到轻微绿泥石化影响),w(F)为1.41%~ 2.01%
,平均值1.6
9%;而所分析的“红化”蚀变花岗岩中黑云母的氟含量均低于检测值(由于“红化”蚀变叠
加在“绿色”蚀变基础上,花岗岩蚀变更为强烈,“红化”蚀变层很少见到未蚀变黑云母,
仅分析了ZKA2_15和ZKA2_25两个样品中的4个黑云母,氟已受到蚀变影响而基本丢失)。上
述组分中,Fe含量变化最大。对比华南其他花岗岩体的黑云母成分可以发现,富城岩体黑云
母中的w(SiO2)、w(TiO2)、w(Fe2O3)、w(MgO)相对较低,而
w(Al2O3)、w(FeO)和w(F)相对较高。在Foster(1960)的黑云母分类图解中
(图3a),富城岩体黑云母绝大多数落入铁叶云母区域,属于铁叶云母。
绿泥石的电子探针化学成分分析结果见表2。所有绿泥石分析结果以28个氧原子作为标准计 算了绿泥石的结构式。由于绿泥石结构复杂,因此采用常规的电子探针技术分析绿泥 石 的成分比较困难,尤其是矿物的包裹体、混层结构和复杂的矿物共生关系都会造成分析绿 泥石成分时产生误差。因此,对于绿泥石的电子探针分析结果,本文采用 了w(Na2O+K2O+CaO)<0.5%作为判别标准,如果w(Na2O+K2O+CaO)>0 .5%,则表明绿泥石的成分有混染(Foster,1962;Zang et al.,1995)。
从表2中数据可以看出,绿泥石的w(SiO2)变化于 20.5%~24.8%之间,平均为22.5%;w(Al2O3)变化于18.3%~23.1%之间, 平均为20.8%;w(FeOT)变化于35.3%~41.3%之间,平均为23.3%;w(M gO)变化于2.0%~6.4%之间, 平均为4.7%;其中,FeOT含量变化较大。绿泥
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图 2黑云母和绿泥石的显微照片及电子探针背散射图 a.“绿色”蚀变花岗岩,绿泥石化较明显; b.“红化”蚀变花岗岩,具绿泥石化现象; c . 黑云母边部绿泥石化,蚀变不完全,核心仍为黑云母(单偏光); d. 未蚀变的黑云母及 完全蚀变为绿泥石的黑云母(单偏光); e. 电子探针背散射图中的黑云母; f. 电子探针 背散射图中的黑云母及其蚀变产物绿泥石Bt—黑云母; Chl—绿泥石; Kfs—钾长石; Pl—斜长石; Qz—云母
Fig. 2Micrographs and EPMA of biotites and chlorites
a. Obvious chloritization of green granite; b. Chloritization phenomenon in red granite; c. Incomplete chloritization of biotite (plainlight);
d. Biotite and chloritization of biotite (plainlight); e. Biotite in the image of EPMA; f. Biotite and chlorite in the image of EPMA
Bt—Biotite; Chl—Chlorite; Kfs—K_feldspar; Pl—Plagioclase; Qz—Quartz
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表 1富城岩体西部蚀变花岗岩中黑云母电子探针分析结果和特征参数
Table 1Electron microprobe analyses and characteristic parameters of biotites from the west of Fucheng granite
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石的Si_Fe图解常被用作绿泥石的分类和命名,在Deer等(1962)的黑云母分类图解(图3b )中,绿泥石主要集中在鲕绿泥石和蠕绿泥石区域,少数属于假鳞绿泥石,它们均属于相对 富铁的 绿泥石。
黑云母的化学成分与寄主岩石的地球化学组成和岩石成因息息相关,因此可根据黑云母的矿 物化学成分特点来探讨寄主岩石的成因类型和形成环境(Wones et al.,1965;Lalonde Be rnard P,1993;Abdel_Rahman,1994;Finch et al.,1995;陈佑纬等,2010;章健等,2 011;胡欢等,2014)。从本研究的黑云母化学成分计算结果看,黑云母的Al值为3.12 ~ 4.73,具有明显的富铝特征。在Abdel_Rahman(1994)提出的不同类型火成岩的黑云母FeO *_Al2O3_MgO判别图(图4)中,富城岩体西部蚀变花岗岩中的黑云母全部落在过铝质 岩套区内(即为S 型花岗岩),这与任海涛等(2013)报道的富城岩体西部主体花岗岩A/CNK值大于1.1(A/C NK=1.11 ~ 1.34),为S型花岗岩的结论一致。
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图 3富城花岗岩黑云母分类图解(a,底图据Foster,1960)和富城岩体西部蚀变带绿泥 石分类图解(b,底图据Deer
et al.,1962)
Fig. 3Classification of biotites from the west of Fucheng granite (a, after Fo ster, 1960) and classification of chlorites from
the west of Fucheng granite ( b, after Deer et al., 1962)
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图 4黑云母FeO*_Al2O3_MgO相关图
(底图据Abdel_Rahman,1994) A—非造山带碱性杂岩(多为A型花岗岩); C—造山带钙碱性杂岩(多为 I型花岗岩); P—过铝质岩套(包括碰撞型和S型花岗岩)
Fig. 4FeO*_Al2O3_MgO diagram of biotites
(base map after Abdel_Rahman, 1994)
A—Non_orogenic zones alkali complex (mostly A_type granite);
C—Orogenic belt c alcium alkaline complex (mostly I_type granite);
P—Peraluminous suite (includ ing collision_type and S_type granite)
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黑云母的镁、铁组分与寄主岩石岩浆的类型和物质来源密切相关,一般而言,幔源型花 岗岩常含富镁黑云母,而壳源型花岗岩则以富铁黑云母为特征,因此,黑云母的镁、铁组分 经 常被用来判别寄主花岗岩的类型和物质来源(Kanisawa,1977;张玉学,1982;赵连泽等, 1983)。富城岩体西部黑云母的镁、铁组分变化特征与华南改造型花岗岩相一致(图5a), 在黑云母的(Fe2O3+FeO)/(Fe2O3+FeO+MgO)_MgO相关图解(图5b)中,黑云母落 于壳源范 围内,推断其母岩的岩浆物质来源于地壳。该结论也得到了于津海等(2007)报道的富城岩 体具有高的87Sr/86Sr初始比值(0.7135 ~ 0.7214)和低的ε Nd值(-16.9 ~ -9.4)等特征的支持。综合以上特征,可以推断富城花岗岩的源区 岩石应 为华夏板块富含泥质成分的变质沉积岩。
Wones等 (1965)通过研究与磁铁矿和钾长石共生的黑云母Fe3+、Fe2+和Mg 2+原子百分数,来估计岩浆的氧逸度。 从富城花岗岩黑云母的Fe2+_Mg_Fe3+图解(图6a)可以看出,大部分黑云母成 分投影点都落在NNO(Ni_NiO缓冲剂)线上,与华南产铀花岗岩的相对低氧逸度特征(章健 等,2011)相一致,表明富城花岗岩为还原性较强的岩浆形成。此外,Wones等 (1965)的 研究还提供了在ptotal=2070×105 Pa条件下黑云母的lg(fO2)_t图 解,通过计算黑云母稳定度[100×Fe2+/(Fe2++Mg2+)],结合花岗岩 的主量元素 数据,计算得出富城花岗岩的锆石饱和温度为782 ~ 793℃,并根据黑云母的Fe2+_M g_Fe3+图解(图6a)投影点范围,把黑云母数据投影到lg(fO2)_t图解 (图6b)中,可以得到富城花岗岩岩浆的大致氧逸度,lg(fO2)值为-15.0~ -14.3 ,由此可知, 富城岩体具有较低的岩浆氧逸度值。
本次研究所挑选的绿泥石均由黑云母蚀变而来,绿泥石化学成分既有黑云母的特征 ,又有很大变化。 注: 表中n为分析点个数,数据为n个点的平均值;A/AFM=Al/(Al+Fe+Mg);“- ” 表示低于检测限。
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表 2富城岩体西部蚀变花岗岩中绿泥石电子探针分析结果和特征参数
Table 2Electron microprobe analyses and characteristic parameters of chlorites from the west of Fucheng granite
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由表1和表2可知:① 氟在黑云母中含量较高(w(F)介于1.41% ~ 2.01%之间), 当黑云母绿泥石化后,氟含量全部低于检测值,表明黑云母在蚀变成绿泥石的过程中,氟全 部转移到流体中;② SiO2明显减少,w(SiO2)平均值在黑云母中为33.64%,绿泥 石中为22.5 4%,Si含量显著受不同矿物晶体基本性质的制约;③ Al2O3变化不大,黑云母和 绿泥石的w(Al2O3)平均值分别为20.5%和20.84%,这说明Al的化学性质不活 泼而 难以迁移;④ MgO在蚀变过程中变化不显著,黑云母和绿泥石的w(MgO)的平均值分 别为3.76%、4.76%,说明绿 泥石中的Mg可能主要继承于黑云母;⑤ 绿泥石中的w(FeOT)(平均值为37.8%) 较黑 云母(平均值为25.8%)明显增高,反映绿泥石的Fe除了继承黑云 母中的铁以外,还有一部分来自外部富Fe的流体,
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图 5黑云母的Si_Mg/(Mg+Fe3++Fe2++Mn)相关图解(a,底图据Kanisawa,19 77)和黑云母的(Fe2O3+FeO)/
(Fe2O3+FeO+MgO)_MgO相关图解(b,底图据张玉学 ,1982)
Fig. 5Si_Mg/(Mg+Fe3++Fe2++Mn) diagram of biotites (a, base map aft er Kanisawa,1977) and (Fe2O3+FeO)/
(Fe2O3+FeO+MgO)_MgO diagram of b iotites (b, base map after Zhang, 1982)
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图 6黑云母Fe2+_Mg_Fe3+图解(a)(底图据Wones et al.,1965;产铀花 岗岩及非产铀花岗岩区域据章健等,2011)
和黑云母在总压力(H2+H2O)为2070×10 5 Pa条件下的稳定度lg(fO2)_t图解(b)(底图据Wones et al., 1965)
HM—赤铁矿_磁铁矿缓冲剂; NNO—Ni_NiO缓冲剂; QFM—石英_铁橄榄石_磁铁矿缓冲剂
Fig. 6Fe2+_Mg_Fe3+ diagram of biotites (a) (base map after Wones e t al., 1965; the ranges of uranium_forming granites
and non uranium_forming gr an ites after Zhang et al., 2011) and lg(fO2)_t diagram for the biotites at ptotal=2070×105 Pa (b)
(base map after Wones et al., 1965)
HM—Hematite_Magnetite buffer; NNO—Ni_NiO buffer; QFM—Quartz_Fayalite_Magnet ite buffer
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刘英俊等(1987)认为Fe的运移与流体介质具有的酸性和还原性特征有关 ,说明绿泥石可能是在酸性和还原性的流体环境下形成的;⑥ K2O在蚀变 后几 乎全部丢失( 黑云母的w(K2O)平均值为7.78%;绿泥石的w(K2O)平均值仅有0.09%), 从而造成流体中K含 量的升高;⑦ 绿泥石n(AlⅣ)值变化于2.42~3.21之间,n(AlⅥ )变化于2.38~3.24之间(表2)。样品的n(AlⅣ)/n(AlⅥ)比值 变化于0.82~1.28之间,总体变化范围不大,Xie(1997)的研究表明,当绿泥石在四 面体位置的阳离子替代关系是完全的钙镁闪石型替代时,n(AlⅣ)与n(Al Ⅵ)之间呈现近于1∶1的线性关系(相关因子=0.95),本文所研究的绿泥石n(A lⅣ)_n(AlⅥ)的相关关系为: AlⅥ=-0.14AlⅣ+3.17 ,其相 关性差,因此,本区绿泥 石四面体位置不是单纯的钙镁闪石型替代。由于四面体位置的铝在晶体结构中主要替代硅, 因此n(AlⅣ)值及n(AlⅣ)/n(AlⅥ)比值的变化特征反映了 绿泥石中有较多的AlⅣ替代了Si,这种替代产生的正电荷 则由AlⅥ在八面体位置上替代Fe或Mg来补偿,从 而达到电荷平衡,这也在一定程度上解释了绿泥石中Fe3+ 含量比较低的原因;⑧ 由绿泥石的各阳离子 关系图(图7)可以看出,“红化”蚀变层与“绿色”蚀变 层的绿泥石投影点交织在一起, 分布没 有差别,暗示“红化”蚀变层与“绿色”蚀变层中的绿泥石具有相同的特征,都是早期形成 面型绿泥石化的流体交代作用的产物。
镜下对比两个蚀变层的绿泥石发现,“红化”蚀变层和“绿色”蚀变层的黑云母均有绿泥石 化现象,差别是“红化”蚀变层的绿泥石含量相对较少。此外,“红化”蚀变层普遍发育有 赤铁矿化(图8),赤铁矿不仅沿矿物边缘和粒间孔隙生长(图8a、b),甚至充填于矿物的 裂隙中(图8c)。上述现象表明“红化”蚀变层岩石是在“绿色”蚀变基础上,遭受后期“ 红 化”蚀变(赤铁矿化)的叠加的结果,即该蚀变带前期发生普遍的绿泥石化,后期蚀变 带的上部遭受了赤铁矿化的叠加,使整个蚀变带表现为“上红下绿”的宏观特征。“红化” 蚀变层中现存的绿泥石是较早发生的“绿色”蚀变产物的残余。
绿泥石的形成温度与绿泥石的结构、化学组成及多型等之间的关系越来越受到研究者的重视 。不同温度下形成的绿泥石离子间相互替换关系以及离子占据空间能力不同,这是绿泥石作 为地质温度计的基础。Cathelineau等(1985)首先发现了绿 泥石中n(AlⅣ) 和温度之间 存在着正相关关系,并提出了绿泥石固溶体温度计。Battaglia (1999)则运用XRD结果计算 绿泥石形成时的温度。本文利用Rausell_Colom等(1991)提出、又经Nieto (1997)修 改的关系式计算了绿泥石面网间距d001的值,计算公式为: d001(/0 .1 nm)=14.339-0.115n(AlⅣ)-0.02011n(Fe2+)(该公式中绿泥 石的结构式是按14个氧原子计算),然后再根据Battaglia (1999)提出的d001与 温度之间的关系方程计算绿泥石的 形成温度t/℃=(14.379-d001(/0.1 nm))/0.001。由表2计算结果可知, 富城 西部蚀变花岗岩中绿泥石形成温度变化于246~307℃之间,平均275.9℃,峰值在260 ~29 0℃之间。顾大钊等(2008)研究了该区河草坑地 区铀矿床的流体包裹体均一温度特征,并划分了不同的期次。其中成矿期前流体包裹体均一 温度为231.8~357.8℃,峰值为260~310℃;成矿期为163.4~300.3℃;成矿期后为12 5.4~190 .9℃。本区绿泥石形成温度与成矿期前的流体包裹体均一温度相一致,也支持富城西部花 岗岩蚀变带的绿泥石化蚀变发生在成矿期前的结论。
绿泥石的形成过程是一个由反应动力学控制的水_岩反应过程,受温度、压力、水/岩比、流 体和岩石化学成分等因素的制约(华仁民等,2003)。Inoue(1995)认为在脉状矿床的热液 蚀变中,在低氧化、低pH条件下,有利于形成富镁绿泥石,而还原环境有利于形成铁绿泥 石。本文研究结果表明,富城花岗岩体西部蚀变带的绿泥石主要类型是鲕绿泥石和蠕绿泥石 ,它们属于富铁绿泥石,应形成于相对酸性和还原的流体交代环境。
富城西部花岗岩成矿前期形成的大体积围岩蚀变交代体实际上是强烈构造_热液活动的综合 体现。从富城西部蚀变花岗岩的黑云母化学分析数据(表1)以及两个不同蚀变层的全岩U、 Th含量分析资料(表3,图9)不难得出以下3点认识:
(1) 富城花岗岩中黑云母的氟含量明显分为两类,“绿色”蚀变花岗岩中黑云母除一个样 品外,其余氟含量较高,w(F)为1.41% ~ 2.01%,平均值1.69%,而“红化”蚀变花 岗岩中黑云母的氟含量低于检测值,这充分说明岩石在受到后期“红化”蚀变后,黑云母中 的氟基本 丧失。因此,除了黑云母蚀变为绿泥石可以使氟丢失之外,后期“红化”蚀变的水_ 岩相互作用也可以使黑云母在不发生矿物相转变的同时丢失氟。
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图 7绿泥石中主要阳离子间的关系图
Fig. 7Correlation diagram of main cations in chlorite
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因此,高氟类黑云母的氟含量可代表富城岩体黑云母的原 始氟含量,其w(F)明显高于华南非产铀花岗岩体,如白马山岩体 (w(F)平均0.42)和瓦屋堂岩体(w(F)平均0.70,章健等,2011)。 众所周知,铀属于亲石 元素,与O、F和Cl等元素有很强的亲和力,在花岗质岩浆中挥发分氟增多时,铀在岩浆中的 溶解度增高。Peiffert等 (1996)对富氟熔体体系的研究结果表明,铀的流体/熔体分配系数 (lgD流体/熔体(U))为2.4% ~ 4.2%,并与氧逸度呈 正相关关系,这揭示了铀不但倾向赋存于富氟熔体中,且随着氧逸度的降低,流体中铀溶解度会相应降低,而熔体中 铀富集程度会相应 增高。
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图 8赤铁矿化显微镜下照片
(A)、(B)单偏光;(C)正交偏光;(a) (b) (c)赤铁矿内反射色
Hem—赤铁矿;Pl—斜长石;Qz—石英
Fig. 8Micrographs of hematite
(A) & (B), Plainlight; (C), Crossed nicols; (a)、(b) & (c), Internal reflection color
Hem—Hematite; Pl—Plagioclase; Qz—Quartz
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表 3富城岩体西部蚀变带全岩Th、U含量
Table 3Th and U content of the whole rock in western
Fucheng pluton
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图 9富城岩体西部蚀变带全岩Th_U含量图解
Fig. 9Diagram of whole rock Th_U content of western Fucheng pluton
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在花岗 质熔体结晶演化过程中,挥发分氟主要赋存于磷灰石和黑云母中,因此,黑云母中的氟含量 能有效的指示花岗质岩浆中氟含量的相对多少,同时黑云母所反映的岩浆的氧逸度也影响铀 在熔体中的富集程度。富城花岗岩中较高的铀含量(w(U)平均值为13.9×10_6 )与黑云 母较高的氟含量(w(F)平均值1.69%)和较低的氧逸度值(-15.0 ~ -14.3)是一致 的。
(2) 富城花岗岩主体平均w(U)值高(17.6×10-6,任海涛,2013),本文研 究结果表明富城 花岗岩的源岩为泥质岩,氧逸度低的黑云母和富铀的花岗岩的形成应是岩浆继承了富铀的还 原性泥质源岩的结果。相同岩性花岗岩“绿色”蚀变层中的w(U)平均为13.9×10- 6,略低于 新鲜岩体的U含量,经过花岗岩的“红化”蚀变,其w(U)平均为6.6×10-6,减 少1倍,这暗 示富城西部花岗岩在矿前期的带状面型“绿色”蚀变后,再经过“红化”蚀变的叠加发 生铀的二次活化转移。富城产铀花岗岩是在酸性还原性热液流体作用下,黑云母转变 为绿泥石,使原赋存于黑云母等矿物中的铀活化转移为裂隙铀或分散吸附状态的铀,被绿泥 石等矿物所吸附,为铀的进一步迁移_富集、形成铀矿床提供了铀源。高氧逸度流体对富铀 花岗 岩中铀的浸取作用,是花岗岩型热液铀矿床形成的关键环节(凌洪飞,2011),高氧逸度流 体的终极来源为地表的氧化性水体。白垩纪华南岩石圈发生强烈的伸展拉张,导致华南广泛 的断陷作用,造成富城西部花岗岩中后期断裂构造发育,其西侧就发育白垩纪断陷红盆,这 为源自地表的水体渗透提供了有利的通道。岩石圈的伸展拉张和地幔上涌,还使区域地 温梯度升高,在富城花岗岩西部边界还发育橄榄玄粗岩系列火山岩浆活动带,从而在 富城花岗岩西部形成一系列的流体对流循环中心。源自地表的氧化性水体沿花岗岩 中的构造裂隙下渗并被加热,将早期绿泥石化蚀变而从花岗岩副矿物中活化出来的四价铀 氧化为六价铀(同时发生赤铁矿化),形成铀酰离子络合物进入流体迁移;当这种 含铀氧化性热液迁移至更强的还原障时,六价的铀酰离子被还原成四价铀沉淀,从而富集形 成铀矿床。富城岩体西部蚀变带中的花岗岩型铀矿体多产于“红化”蚀变和“绿色”蚀变的 接触部位,且上部“红化”蚀变层铀含量低,下部“绿色”蚀变层铀含量高,这为上述成矿 过程提供了佐证。
(3) 富城西部花岗岩的“红化”蚀变层与“绿色”蚀变层的Th含量相似,w(Th) 平均值 分别为35.7×10-6和36.5×10-6,这说明矿前期的带状大体积面型蚀变对Th 的活化转移影响 不大。这是由于Th的价态(仅有四价)不随氧化还原性条件的改变而改变,与U的价态随氧 化还原性条件的改变而改变不同。
(1) 花岗岩中的黑云母矿物化学特征为探讨花岗岩成因类型和形成的物理化学条件提 供 了重要信息,同时也能一定程度的反映花岗岩的铀成矿能力。富城西部花岗岩体的黑云母绿 泥石化蚀变较为强烈,从矿物的化学成分上看,黑云母大部分属铁叶云母,根据其铝铁镁组 分的特征可判断寄主花岗岩为过铝质S型花岗岩,并暗示其母岩岩浆物质来源于地壳。富城 花岗岩岩浆的氧逸度较低(lg(fO2)=-15.0~-14.3),推测源岩为富铀的还原 性较强的泥质变沉积岩。富城花岗岩岩浆富F,为铀的初步富集提供了有利条件。
(2) 富城西部花岗岩蚀变带的绿泥石主要由黑云母蚀变而来,呈黑云母假象。绿泥 石化学分析结果表明,富城西部花岗岩蚀变带的绿泥石以鲕绿泥石和蠕绿泥石为主,属于富 铁的绿泥石。蚀变绿泥石的形成温度介于246~307℃之间,平均275.9℃,属于矿前期的 带状面型热液蚀变的产物,该热液蚀变活化了赋存于黑云母等矿物中的晶格铀,使铀活化转 变为裂隙铀或分散吸附状态的铀,被绿泥石等所吸附,从而对河草坑铀矿田中铀的预富集起 到了至关重要的作用。
(3) 下部“绿色”蚀变层主要由绿泥石化引起,上部“红化”蚀变层则是后期赤铁矿 化的结果。上部“红化”蚀变层全岩w(U)值(3.51×10-6 ~ 9.41×10-6 ,平均6.60×10-6)明显低于下部“绿色”蚀变层(7.70×10-6 ~ 23.11 ×10-6,平均13.93×10-6),矿前期 的带状大体积面型“绿色”蚀变活化了U,后期高氧逸度的源自地表的热液萃取了U(同时形 成 了以赤铁矿化为主的“红化”蚀变层),在强还原障附近铀沉淀富集成矿。因此,富城花岗 岩体西部“红化”蚀变与强“绿色”蚀变的接触带是寻找铀矿化的有利部位。
志谢野外工作期间,得到了核工业270研究所及中核赣州金瑞铀业有限公 司有关领 导和工作人员的大力支持;在实验过程中得到南京大学内生金属矿床成矿机 制研究国家重点实验室刘倩老师、张文兰老师及诸泽颖、张迪、庞润连等同学的热情帮助, 并且与孙立强、冯尚杰、李坤等师兄进行了有益的探讨;两位审稿专家对本文提出了宝贵的 修改意见,在此一并表示衷心的感谢。
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